随着信息时代的日益发展，电子器件正向着高速度、低功耗的全光集成光电子器件的方向发展。其中激子极化激元（exciton-polariton）器件提供了一个全新的平台，用于制备激光光源，开关，和逻辑门等一些系列具有高速，低功耗和可调控的光电子器件。它们可用于研究室温下宏观量子效应的物理机制，和发展固态量子模拟器件。近日，清华澳门威尼克斯人网站教授、澳门威尼克斯人网站兼聘研究员熊启华团队和新加坡南洋理工澳门威尼克斯人网站合作者，利用环形全无机钙钛矿半导体微腔实现了室温下旋转的激子极化激元流的相干轨道耦合。该研究成果在线发表在《光：科学与应用》(Light: Science & Applications)上。

01 导读

激子极化激元是半导体微腔中的激子和光子相互作用后杂化形成的准粒子，具有玻色子的特性，有着很轻的有效质量和长程的相干特性。激子极化激元既拥有物质成分所赋予的较强的非线性性质，也具有光子成分给予的极轻有效质量和高速传播的特性，兼备光与物质的双重优势，所以是信息传输中一种很好的载体与媒质。此外，由于其玻色子的特性，在临界阈值以上，激子极化激元能够产生非平衡态玻色-爱因斯坦凝聚(BEC)，并产生激射现象。相比于光子型激射来说，激子极化激元的激射具有更低的阈值，因其无需粒子数反转条件，这更有利于制备低能耗的相干光源。然而传统的III-VI族半导体材料，受限于激子束缚能和外延制备中晶格匹配度的问题，其激子极化激元及其凝聚只能实现于液氦温度，无法在室温下稳定存在。

卤化物钙钛矿半导体在光电领域展现出了显著的光电转换效率，其中全无机钙钛矿半导体集合了钙钛矿材料多种优异的光电性质于一身，诸如荧光效率高、激子束缚能大、发光波长可调控和振子强度大等特性。非常适合作为一种微腔增益材料，实现室温工作的激子极化激元及其激光。

近年来，熊启华课题组发展了化学气相沉积生长全无机钙钛矿及其无损转移技术，从而实现了室温下钙钛矿半导体光学微腔中的激子极化激元、及长程相干性的稳定激化激元凝聚体。通过外加人工几何结构或周期性势场，不仅可以实现激子极化激元人工晶格，还可以操纵其轨道角动量和自旋轨道耦合，从而调控钙钛矿微腔中的激化激元凝聚体的行为，有利于实现室温下的激子极化激元拓扑绝缘体，手性激子极化激元涡旋激光，以及计划激元光学开关等器件。

图1 环形微腔结构的结构示意图、实际器件显微图像及其色散关系

02 研究内容

研究中使用的全无机钙钛矿微腔由底部分布式布拉格反射器（DBR）、CsPbBr3钙钛矿增益层、聚甲基丙烯酸甲酯空间层和顶部DBR组成。通过电子束曝光技术图案化环形微结构在空间层上，以形成环形势阱俘获激子极化激元，如图1a所示。利用自行搭建的角分辨荧光探测系统，研究者测量了环形势阱中极化激元的色散。色散表现出分立的耦合轨道模式，对应于不同的方位角和径向指数。光学双折射的钙钛矿晶体使激子极化激元的有效质量呈各向异性，形成了类椭圆的有效势，导致对称性的破缺从而形成轨道模式间的耦合。

图2 室温下环形势中激子极化激元凝聚体的实空间荧光图像

在激子极化激元凝聚的临界阈值以上，从实空间的荧光图像中可以清楚地观测到耦合后的轨道模式呈花瓣状的凝聚体，其瓣数依赖于方位角指数，其环数依赖于径向指数，如图2所示。为了定量表征激子极化激元凝聚的形成，研究者测量了其荧光发射的强度，线宽和能量蓝移随光泵浦注入密度的演化，如图3所示。当泵浦功率密度为12.6 μJ/cm2时，观察到荧光强度超线性地增加了三个数量级，这是由于激子极化激元受激散射而造成的荧光增强。同时，极化激元的荧光线宽在过阈之后迅速变窄，发光峰位蓝移，都表明极化激元形成了凝聚及激射。非共振的泵浦激光激发了体系的激子库，激子驰豫并与几何约束的光子模式发生强耦合，从而在圆环中形成受限的激子极化激元。

图3 激子极化激元激射行为的表征与尺寸调控

为了进一步证明激子极化激元的激射特性，以及研究环形钙钛矿微腔中凝聚体波函数的相位分布，研究者测量了耦合轨道模式的干涉信息。激子极化激元凝聚过程伴有自发形成的长程有序性质，表现为极化激元凝聚体在整个区域的集体相干。实验中，研究者将阈值以上的凝聚体实空间信号引入迈克尔逊干涉仪中，并使其与自身中心对称反转的信号叠加形成干涉，如图4所示。由于环形势的约束，各个分立的轨道模式支持两种对向旋转的传播，并携带有相反的轨道角动量。当对向的旋转流之间发生相干耦合之后，其相位分布会显示出周期性的跳变。实验上，干涉测量和所提取的相位结果显示在耦合轨道模式上，凝聚体的相邻瓣之间存在交替的p相移，说明体系的净轨道角动量为0，这个证据证明了在环形势场内顺时针与逆时针旋转流之间的相干耦合。

图4 激子极化激元凝聚体的干涉与相位

03 总结与展望

该工作实现了室温下人工环形钙钛矿微腔中对向旋转的激子极化激元流。由于有效质量的各向异性造成势垒对称性的破坏，对向旋转的轨道模式之间发生耦合，导致实空间中形成花瓣状的图案，并在动量空间中形成多个离散化的模式。耦合模式上凝聚体的空间波瓣之间的相位被锁定，表现出稳定的交替相移。基于类似人工微纳结构所形成的周期性势场，研究者可以设计更复杂的微结构来调控激子极化激元的行为，从而进一步探索涡旋激光和极化激元拓扑绝缘体等前沿问题。

论文信息：https://doi.org/10.1038/s41377-021-00478-w

相关的工作：

1.R. Su et al., “Observation of exciton polariton condensation in a perovskite lattice at room temperature”, Nature Physics 16, 301-306 (2020)

2.R. Su et al., “Room temperature long-range coherent exciton polariton condensate flow in lead halide perovskites”, Science Advances 4, eaau0244, DOI: 10.1126/sciadv.aau0244 (2018) 

2021-02-17